Frei Pedro nasceu em Alcântara (Cáceres, Espanha) em 1499. Filho de Alonso Garabito e de Maria Vilela, recebeu no batismo o nome de Juan de Sanabria. Depois de três anos de estudos em Salamanca (1511-1515), entrou na Ordem Franciscana, na Custódia do Santo Evangelho (1516), que mais tarde, em 1520, se converteria em Província de São Gabriel. Em Majarretes (Badajoz), lugar de seu noviciado, nasceu um novo homem: Juan de Sanabria se transformou em Pedro de Alcântara.
Pouco depois, em 1519, um pouco antes de ser ordenado sacerdote, foi enviado como superior para fundar o Convento de Badajoz. Completados os estudos de filosofia, teologia, direito canônico, moral e homilética, conforme as determinações da época, foi ordenado sacerdote em 1524. Tornou-se superior em Robledillo, depois em Placencia e novamente em Badajoz, até que em 1532 obteve permissão para recolher-se a uma vida mais contemplativa no convento de Santo Onofre da Lapa. Em 1538 foi eleito Ministro Provincial da Província de São Gabriel.
Durante o período em que foi ministro provincial redigiu para seus religiosos estatutos muito severos, aprovados no Capítulo de Placencia, em 1540. Mas o começo de sua reforma teve lugar em 1544 quando, com o consentimento de Julio III, retirou-se para a pequena igreja de Santa Cruz de Cebollas, próximo de Coira. Em 1555 construiu o célebre convento de Pedroso, seguido de outros. A partir deste momento, a reforma prosperou amplamente e, em 8 de maio de 1559, obteve a aprovação de Paulo IV, que permitiu sua difusão também no exterior.
Pedro de Alcântara, com sua reforma, queria trazer de volta a Ordem Franciscana à genuína observância da Regra. Mediante a suma pobreza, a rígida penitência e um sublime espírito de oração alcançou os mais altos graus de contemplação e pode atrair numerosos franciscanos por aquele caminho de reforma que se propunha fazer reviver em seu século o franciscanismo dos primeiros tempos.
Foi confessor e diretor espiritual de Santa Teresa de Ávila e ajudou na reforma da Ordem Carmelita. Santa Teresa escreveu sobre ele: “Modelo de virtudes era Frei Pedro de Alcântara! O mundo de hoje já não é capaz de uma tal perfeição. Este homem santo é de nosso tempo, mas seu fervor é forte como de outros tempos. Tem o mundo a seus pés. Que valor deu o Senhor a este santo para fazer durante 47 anos tão rígida penitência!”.
Depois de uma grande atividade eremítica e apostólica, morreu em Arenas de San Pedro (Ávila), no dia 18 de outubro de 1562, aos 63 anos. Em 1622 foi beatificado por Gregório XV e, em 1669, foi canonizado por Clemente IX. Em 1826 foi declarado Padroeiro do Brasil.